「Synology Drive Clientを使用してSynology NASとコンピュータの間でファイルを同期する方法 - Synology ナレッジセンター」のような同期クライアントを利用して、Synology の NAS と PC のドライブを同期させているのでしょうか?
クラウド同期を含めて複数の同期クライアントが同じ場所を同期しようとすると競合が起きてトラブルが起きやすくなるので、同期クライアントは1つだけ利用することをお勧めします。
- OneDrive 同期クライアントで PC のリンクを解除して同期を停止する
- OneDrive 同期クライアントをアンインストールする
- Synology 側の同期を停止する
のいずれかですね。