「どのような操作をすれば元の状態矢印のマークの無い状態(分離した状態)に戻せますか」とのことですが、これは同期したくないファイルの保存場所を変更することで解決できます。
onedriveはC:\ユーザー(ユーザー名)\OneDriveという場所にあるonedriveというフォルダーの中身のみを同期します。ですから同期したくないファイルはonedriveフォルダー以外の場所、例えばC:\ユーザー(ユーザー名)\ドキュメントなどに保存すればそのファイルが同期されることはありません。
質問者さんの仰るドキュメントというフォルダーはonedriveフォルダーの中にあるドキュメントもしくはdocumentsというフォルダーであるため同期されてしまっている可能性が高いです。一度確認されてはいかがでしょうか。